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En 1868 encabezó, junto a Prim y Topete, una revolución (La Gloriosa) que derrocó a la reina, gracias a la victoria militar en Alcolea.La Junta Provisional Revolucionaria de Madrid le encargó la formación de un Gobierno Provisional. Tras la promulgación de la Constitución de 1869 ocupó el cargo de regente hasta la llegada de Amadeo I.Durante la I República, aceptó el cargo de presidente, y disolvió las Cortes republicanas instaurando una especie de dictadura republicana
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Fue proclamado rey por las Cortes en 1870,sin embargo su reinado fue efímero.Además tras su llegada ocurrió el asesinato de Prim,lo cual supuso una pérdida importante de apoyo,pero fue respaldado por los constitucionalistas,aunque siguió encontrando una fuerte oposición por los republicanos y monárquicos.Además se enfrentó a la reactivación del carlismo y a la Guerra de la Independencia de Cuba.Esto provocó una situación de inestabilidad y a su renuncia al trono en 1873
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El gobierno provisional, presidido por Serrano, le encargó el Ministerio de la Guerra. Defendió la monarquía democrática constitucional, que quedó plasmada en la Constitución de 1869.Luego asumió el cargo de primer ministro. Durante la regencia de Serrano, Prim, en la búsqueda de un miembro de alguna casa real europea que ocupase el trono, presentó a Amadeo de Saboya,el cual fue aceptado por las Cortes.Sin embargo nada más llegar este, sufrió un atentado en Madrid del cual falleció
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En 1873, el presidente Nicolás Salmerón le encargó someter los cantones de Almansa y de Valencia, lo que consiguió sin mucha dificultad. En 1874 el general Manuel Pavía disolvió las Cortes, el final de la Primera República estaba cerca. De manera que este era partidario de la Restauración de los Borbones en el trono, por lo que produjo un pronunciamiento en Sagunto el 29 de diciembre de 1874
